Serien äger rum fyra år efter händelserna i Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, under vilken den magiska flickan Nanoha Takamachi räddade och adopterade en ung flicka med namnet Vivio, som är reinkarnationen av Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Efter att ha gått in i sitt fjärde år på grundskolan får Vivio sin egen intelligensapparat, Sacred Heart, och får kraften att transformera med sitt vuxna Sankt Kaiser-läge. Hon stöter snart på en tjej som heter Einhart Stratos som, liksom Vivio, är ättling till en annan Sankt Kaiser-härskare, Claus GS Ingvalt. När Einhart blir fast besluten att bevisa att hennes kampstil är den starkaste, vänar Vivio henne och tillsammans med sina vänner deltar i en kampsportturnering där de kämpar mot olika magiska motståndare och lär sig mer om deras tidigare liv.
